2007年，他出演的《末代独裁》上映，他在片中饰演乌干达独裁者阿明的私人医生，影片大获好评，和他演对手的福斯特拿到了当年的奥斯卡影帝，而好莱坞也收货了一颗冉冉上升的新星詹姆斯。2008年他主演的另一部影片《赎罪》获得金球奖最佳影片，他在片中扮演被冤枉的管家的儿子，他也凭借在这部影片中的表演获得金球奖最佳男主角提名。
2008年，他和安吉丽娜朱莉合作《通缉犯》，影片成本虽然只有6000万，但在全球收获票房3.5亿。同年2月，第80届奥斯卡金像奖颁奖典礼在好莱坞柯达剧院举行，詹姆斯·麦卡沃伊继2007年后再次受邀担任颁奖嘉宾。
2011年，他出演超级英雄电影《X战警：第一战》，饰演青年时期的X教授，这个角色之前由英国演员帕特里克·斯图尔特扮演。
2013年，他主演三部《恍惚》《Welcom to the Punch》和《污垢》先后在英国院线上映。他在《污垢》中的颠覆演绎使他成功击败众多对手，摘得英国独立电影最佳男演员奖。7月，他加盟《弗兰肯斯坦》，饰演一手打造“科学怪人”的变态科学家维克托·弗兰肯斯坦。
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